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      1. 科學研究

        環境學院朱鵬飛副教授在CO2轉化方面發表重要成果

        2023-09-20 14:45 文、圖/環境學院 點擊:[]

        近日,我校環境科學與工程學院朱鵬飛副教授聯合哈爾濱工業大學李英宣教授在國際催化領域頂級期刊《ACSCatalysis》(IF=12.9,中科院一區上發表題為“Boosting Photocatalytic CO2Reduction with H2O by Oxygen Vacancies and Hydroxyls Tailored SrBi2Ta2O9Surface Frustrated Lewis Pairs”的研究論文。該研究通過在SrBi2Ta2O9(SBT)表面成功構筑受阻Lewis酸堿對(FLPs),利用氧空位(VO)和表面羥基(-OH)分別作為Lewis酸位點和Lewis堿位點,有效地提高了SBT對CO2的吸附和活化能力,合成的VO-SBT-OH催化劑在沒有任何犧牲劑和助催化劑的情況下用純水將CO2高效還原為CO,達到了反應60小時的穩定性。我校為論文的第一通訊單位,碩士生宋佳欣為第一作者,朱鵬飛副教授和李英宣教授為通訊作者。

        利用太陽能驅動還原CO2為高附加值化學品受到了廣泛關注和研究。對于光催化還原CO2過程,CO2在催化劑表面的吸附與活化是實現CO2高效光催化還原的關鍵因素。但線性CO2分子的高穩定性和C=O鍵的高鍵能(806 kJ mol?1)嚴重阻礙了這一過程。研究表明,在氫氧化物上構建FLPs可以促進CO2在催化劑表面的吸附與活化,顯著提高CO2還原性能。但是,由于缺乏表面羥基,在高惰性金屬氧化物上裁剪FLPs仍然是一個嚴峻的挑戰。此外,氧空位與羥基在CO2還原過程中的協同作用需要進一步探究。本工作提出了具有FLPs的VO-SBT-OH光催化CO2還原的機理。(Ⅰ)H2O在光熱條件下被解離為羥基并吸附在SBT表面,表面羥基和臨近的氧空位形成了FLPs。(Ⅱ)所形成的FLPs通過強相互作用與CO2分子結合,形成了含碳中間體HCO3-。(Ⅲ)在光熱條件下,CO2的C=O鍵斷裂,羥基被空穴氧化為O2,CO被釋放出來。(IV)反應過程中消耗的氧空位通過退火重新引入,而羥基則在H2O的存在下原位補充,實現長期穩定的CO2還原。本研究結果為開發高效CO2還原光催化劑,將太陽能轉化為化學能提供了一條新途徑。

        新聞小貼士:

        朱鵬飛,工學博士,環境學院副教授,碩士生導師,環境科學與工程系主任。2016年博士畢業于日本國立富山大學,師從世界催化著名專家Prof. Noritatsu Tsubaki(椿范立,日本工程院院士)。目前主要從事多功能催化劑的合成及其CO2光/熱催化轉化方面的研究,近年來先后主持國家自然科學基金、陜西省重點研發計劃等科研項目10余項。在ACS Catalysis,Chinese Journal of Catalysis, Applied Surface Science,Journal of Materials Chemistry A,Catalysis Science & Technology等期刊上發表論文30余篇。擔任期刊《低碳化學與化工》、《稀有金屬》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Journal of rare earths》等青年編委,《燃料化學學報》學術編輯/??幬?。入選第二批陜西省“秦嶺生態保護青年學者”,高新企業技術顧問,為中國能源學會專家委員會委員,全國材料與器件科學家智庫專家委員會常務委員、中國化學會會員、中國化工學會會員、中國感光學會光催化專委會會員。

        全文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03186

        (核稿:陳慶彩 編輯:劉倩)

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